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Durch die Verbindung mit Bergman wurde von Sydow international bekannt. Zunächst arbeitete von Sydow mit Bergman als Theaterschauspieler in Malmö, dann in mehreren Filmen, etwa in ''Das siebente Siegel '' (''Det Sjunde inseglet'', 1957). In mehreren Filmen spielt er zusammen mit Liv Ullmann (''Schande; Die Stunde des Wolfes; Passion'').

Besonders bekannte Rollen waren etwa der Priester im Film ''Der Exorzist'', oder Jesus in ''Die größte Geschichte aller Zeiten''. Außerdem spielte er in dem James Bond-Film ''Sag niemals nie '' den Kopf (Ernst Stavro Blofeld) der Verbrecherorganisation ''S.P.E.C.T.R.E.'' Weitere Rollen übernahm er in den Filmen ''Flash Gordon, Minority Report, Die drei Tage des Condor, [[Needful Things - In einer kleinen Stadt (Film)|In einer kleinen Stadt]]'' (''Needful Things'', [[1993 ]] mit Bonnie [[Bonny Bedelia]] und [[Ed Harris]]) und ''Conan der Barbar''. Er hat auch Knut Hamsun gespielt. Trotz der zahlreichen Actionfilme, in denen er mitspielt, bevorzugt er Dramen wie ''Pelle der Eroberer''. Seine Stimme ist zudem durch zahlreiche Werbefilme bekannt geworden.